Progettazione e introduzione di punti quantici di ossido di grafene funzionalizzati con idrossido di ammonio quaternario come pseudo

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 8140 (2023) Citare questo articolo

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Nel presente lavoro vengono descritte la progettazione e la sintesi di un nuovo catalizzatore pseudo-omogeneo. A questo scopo, punti quantici di ossido di grafene funzionalizzato con ammina (N-GOQD) sono stati preparati dall'ossido di grafene (GO) mediante un facile approccio di frammentazione ossidativa in un unico passaggio. Gli N-GOQD preparati sono stati quindi modificati con gruppi di idrossido di ammonio quaternario. Varie tecniche di caratterizzazione hanno rivelato chiaramente che i GOQD funzionalizzati con idrossido di ammonio quaternario (N-GOQD/OH−) sono stati sintetizzati con successo. L'immagine TEM ha rivelato che le particelle GOQD hanno una forma quasi regolarmente sferica e mono-disperse con dimensioni delle particelle <10 nm. È stata studiata l'efficienza degli N-GOQD/OH− sintetizzati come catalizzatore pseudo-omogeneo nell'epossidazione di chetoni α,β-insaturi in presenza di H2O2 acquosa come ossidante a temperatura ambiente. I corrispondenti prodotti epossidici sono stati ottenuti con rese da buone ad elevate. Questa procedura presenta i vantaggi di un ossidante verde, rese elevate, coinvolgimento di reagenti non tossici e riutilizzabilità del catalizzatore senza perdita apprezzabile di attività.

Nell’era delle nuove tecnologie, un ambiente di vita sano e sicuro è diventato di grande importanza; di conseguenza, anche la disponibilità di approcci chimici più rispettosi dell’ambiente per la produzione di composti organici costituirebbe un ulteriore vantaggio. Gli ultimi due secoli hanno visto progressi significativi nello sviluppo di catalizzatori economicamente vantaggiosi per la trasformazione organica concentrandosi su alcuni aspetti della chimica verde1,2.

Un catalizzatore pseudo-omogeneo è stato considerato un sistema catalitico in cui la superficie del catalizzatore è esattamente esposta ai substrati, cioè non esiste un'evidente differenziazione di fase tra i substrati e il catalizzatore e si comporta come un catalizzatore omogeneo. Tuttavia, rispetto ai catalizzatori omogenei, il catalizzatore pseudo-omogeneo potrebbe essere facilmente separato dal mezzo di reazione e recuperato come è caratteristico nella catalisi eterogenea. A loro volta, le prestazioni e l'usabilità del sistema catalitico migliorerebbero poiché il sistema pseudo-omogeneo presenterà i vantaggi sia della catalisi omogenea che eterogenea3,4.

I punti quantici di ossido di grafene (GOQD), una categoria emergente di nanomateriali a dimensione zero, sono definiti come materiali stratificati carboniosi ricchi di ossigeno con dimensioni costituenti inferiori a 20 nm5. I GOQD hanno mostrato potenzialità promettenti nel rilevamento elettrochimico, nella fotocatalisi, nel bioimaging, nel biorilevamento, nei diodi emettitori di luce e nella catalisi grazie alle loro eccezionali proprietà come notevole luminescenza, esistenza di metodi economicamente vantaggiosi per la produzione, facile capacità di funzionalizzazione, ottima solubilità e stabilità in acqua, bassa tossicità e buona biocompatibilità6,7,8,9. È interessante notare che i GOQD possono essere prodotti in modo efficiente da varie fonti di carbonio disponibili in commercio tra cui polvere di grafite, fogli di ossido di grafene, fibre di carbonio, acido citrico, materiali vegetali, come foglie di mango e così via6.

L’uso dei GOQD come supporto per i siti attivi può essere sorprendente poiché questi sistemi catalitici consentono che la reazione catalitica avvenga in condizioni pseudo-omogenee. Pertanto, la specie cataliticamente attiva può essere sospesa indefinitamente a causa della piccola dimensione delle particelle dei CQD e dei gruppi funzionali progettati su di essa, e il catalizzatore e i reagenti sono nella stessa fase, quindi il sistema può funzionare in modo simile a un catalizzatore omogeneo con l'ulteriore vantaggio di essendo recuperabile senza sforzo dalla membrana di dialisi. Inoltre, il sottile foglio dei GOQD contiene una gamma di gruppi funzionali reattivi dell'ossigeno sulla loro superficie, che fornisce un'elevata solubilità (acquosa) e un notevole potenziale per una facile modifica10,11,12. Nel complesso, le tecniche di modifica della superficie possono offrire interessanti possibilità per modificare la superficie dei GOQD per particolari applicazioni13. Recentemente, i catalizzatori supportati da GOQD sono stati esplorati nelle trasformazioni organiche e hanno dimostrato risultati eccellenti. Rezaei et al. sono stati in grado di eseguire il cracking ossidativo selettivo di alcheni in aldeidi utilizzando liquidi ionici supportati da punti quantici di carbonio14. Gli ioni di tungstato immobilizzati sulla superficie dei punti quantici di carbonio sono stati applicati con successo nella scissione ossidativa degli alcheni e nell'ossidazione selettiva degli alcoli nelle corrispondenti aldeidi15,16,17. Le nanoparticelle di Pd e Ag si sono anche stabilizzate sui punti quantici di carbonio e il catalizzatore preparato è stato utilizzato come catalizzatore efficiente per promuovere la reazione di accoppiamento Suzuki-Miyaura18.